正在光伏工夫界限，钙钛矿太阳能电池（PSCs）以其突出的能量转换效果（PCE）和较低的创变本钱而备受眷注。空穴传输资料（HTM）对待PSCs的职能至合紧要，它们担当从钙钛矿层中提取光照出现的空穴，并反对电子向舛误宗旨的注入，从而裁汰电荷复合景象，普及光电职能并连结器件的永久不乱性。其它空穴资料居于钙钛矿与金属电极之间，还能够起到拒绝钙钛矿与金属电极之间的离子扩散的效力，从而抑遏器件职能阑珊。所以，研发新型的高效、低本钱且拥有杰出不乱性的空穴传输资料成为鞭策钙钛矿太阳能电池工夫贸易化的症结。

　　安排一种同时知足这些哀求的资料是一个庞大离间，科学家必需平均电子、构造和化学性情之间一再彼此抵触的需求，以开垦也许供应高职能和永久不乱性的HTM。为此，科学家们展开了对各式资料种另表通俗斟酌PG电子，囊括有机幼分子、召集物和无机化合物，每种资料都有其本身的利益和限度性。寻找理思的HTM还是是PSCs起色中的一个核心，由于它是告竣高效果和杰出不乱性的症结。

　　图1.Spiro-OMeTAD和T2的化学构造及能级地方和基于T2造备的钙钛矿电池和组件照片

　　本文中作家安排合成了一种新的空穴传输资料T2，该资料的化学构造如图1所示。斟酌表白：与spiro-OMeTAD比拟，T2拥有更深的最高攻克分子轨道（HOMO）能级，更逼近钙钛矿的价带，这不单有利于空穴抽取，再有利于裁汰该历程的自正在能失掉。另一方面T2的最低未攻克分子轨道（LUMO）能级昭彰高于钙钛矿层，所以能够有用遏造电子回传并抑遏载流子复合。

　　为了从原子层面声明钙钛矿/HTM界面电荷移动机造，作家通过表面预备对spiro-OMeTAD和T2这两种HTM与FAPbI3界面态密度（DOS）的举办了解析和对比。数据表白，正在T2的处境下，Pb2+和S之间存正在激烈的化学键合效力，而正在spiro-OMeTAD的处境下则没有相同的效力存正在。表面预备还表白，对待两种HTM涂层的钙钛矿薄膜，FAPbI3的DOS总体特性肖似，表表层的占据前沿轨道相对待深层（要紧是体相）向更高能量转移，这供应了使空穴从FAPbI3体相向FAPbI3/HTM界面转移的驱动力。而对待两种HTM，spiro-OMeTAD正在逼近FAPbI3价带顶的地方对DOS没有明显孝敬（图2A）；相反，T2正在逼近FAPbI3价带最大值的能量处对DOS有明显孝敬（图2B）。与此对应，T2与FAPbI3轨道之间有明显的杂化，分袂正在FAPbI3价带最幼值以下约0.2 eV和0.08 eV处的状况下有~25%和20%的孝敬，而且正在前沿轨道的~4%孝敬（图2E）；而spiro-OMeTAD与FAPbI3之间则简直没有杂化。终末，作家通过对包括钙钛矿和T2的杂化轨道的T2分子中的元素孝敬举办了预备解析。这些解析揭示了T2分子的分别部门的化学构造何如影响其职能，并指出了进一步修正HTM分子以加强空穴提取的新视角和新宗旨。

　　其它PG电子，荧光测试表白：涂敷T2的钙钛矿薄膜比纯正的钙钛矿薄膜拥有更强的光致荧光。这意味着T2能够钝化钙钛矿表表的非辐射复合缺陷，拥有较好的钝化界面缺陷的技能太阳能。基于T2的器件也比基于spiro-OMeTAD的器件拥有更强的电致荧光，与T2的缺陷钝化的结果相吻合。

　　总之，与spiro-OMeTAD比拟，T2与FAPbI3拥有更佳的能带对齐和更深的HOMO能级，这不单可鼓吹有用的空穴提取还能裁汰自正在能的失掉。通过DFT预备和DOS解析，发明T2与钙钛矿之间拥有激烈的电子耦合，有帮于加强了电荷移动效果。其它，通过解析T2分子的元素对电子耦合的孝敬，发明了普及HTM职能的新途径。

　　图2.钙钛矿FAPbI3与空穴传输资料(T2和spiro-OMeTAD）电子态密度散布表面预备结果

　　与HTM相邻的膜层囊括钙钛矿层和金属电极层；HTM与这些膜层的强彼此效力有利于反对离子的跨膜层扩散，进而擢升电池的不乱性PG电子。作家通过对吸附能的预备发明：与spiro-OMeTAD比拟，T2与相邻膜层中的金和与钙钛矿的吸附能都更高。XPS测试结果也表白钙钛矿和金都与T2拥有明显的彼此效力。其它，T2与HTM中的增添剂Li-TFSI中的锂离子拥有更强的集合能，同时T2的内聚能也比spiro-OMeTAD更高，这使得T2薄膜中简直没有spiro-OMeTAD薄膜中豪爽存正在的针孔。以上多方面的联合效力使得T2能够有用抑遏钙钛矿薄膜中的离子与金电极中的金原子通过HTM膜层的彼此扩散，从而擢升钙钛矿电池的不乱性。对加热1500幼时老化后电池的XPS解析发明，基于spiro-OMeTAD的电池老化后的钙钛矿薄膜中存正在金元素，而肖似前提下基于T2的电池中的钙钛矿薄膜则没有检测到金元素。对离子扩散的抑遏效力使得基于T2的钙钛矿电池不乱性明显优于基于spiro-OMeTAD的电池，比如60 oC加热1500幼时后基于T2的电池可连结初始效果的84%，而基于spiro-OMeTAD的电池仅连结初始效果的16%。

　　图3.密度泛函表面（DFT）预备Spiro-OMeTAD（左排）和T2（右排）分袂跟金（上排）和钙钛矿（下排）吸附的差分电荷密度

　　作家基于FTO/SnO2/perovskite/HTM/Au的器件构造，通过真空蒸镀造备钙钛矿，斟酌了基于T2的钙钛矿电池太阳能，并取得了26.41% （认证效果26.21%）的实习室最高效果，明显高于基于spiro-OMeTAD的24.43%的电池。这是迄今为止报道的单节钙钛矿电池宇宙最高效果记载。正在此底子上，作家还取得了1平方厘米24.88%的认证效果和有用面积14.4平方厘米幼模组21.45%的效果，都处于相应尺寸电池和模组效果的宇宙最高秤谌。这些结果满盈展示了真空蒸镀工艺和新型空穴传输资料正在钙钛矿电池起色中的强壮潜力PG电子器件效劳打破2641%清华大学易陈谊Joule：完成高效劳坚固钙钛矿太阳能电池。

　　图4.基于T2和spiro-OMeTAD造备的钙钛矿太阳能电池的测试结果

　　T2的合成和纯化历程简便，原资料本钱低，归纳产率高，从初始原料到最终产品的总产率进步73%；而且可范畴化造备，正在实习室前提下，单次就能够合成出进步15克，这有利于该类型空穴传输资料的大范畴运用。

　　本论文联合第一作家是清华大学电机系博士生周俊杰PG电子、谭理国、刘越和李航；通信作家是易陈谊；互帮家囊括清华大学化学系华瑞茂、瑞士苏黎世运用科技大学Wolfgang Tress、意大利费拉拉大学Simone Meloni等。

　　本斟酌获得了国度天然科学基金企业更始起色连结基金项目、国度重心研发规划、清华大学自立科研规划和清华大学电机系自立科研项目以及中国博士后基金和清华大学“水木学者”规划项目标救援PG电子。